开发低成本、环保型石墨烯制备方法是实现大规模工业化生产和应用的关键。电化学剥离法是一种新兴的石墨烯制备方法,但目前仍局限于烧杯级研究,缺乏大规模生产策略/设备。广西师范大学Youguo Huang、Qingyu Li、Juantao Jiang等研究人员在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》期刊发表名为“A Continuous and Safe Strategy for Large-Scale Graphene Production by Electrochemical Exfoliation–Flexible Encapsulation Strategy and Array Electrolyzer”的论文,研究提出了一种柔性封装策略来设计阳极/阴极电极,并开发了一种阵列电解槽来确保石墨烯的连续安全生产,以进行中试规模验证。
柔性封装策略可有效提高剥离效率和石墨烯产率,分别达到 98.6% 和 39.6%(层数≤7,97%),低 ID/IG 比为 0.22,高 C/O 比为 16.9。在放大生产过程中,由于高温促进了羟基自由基的形成和石墨尺寸增大导致的尖端效应,出现了严重的碳腐蚀现象。H2O→OH 路线和 SO42- → S2O82- → SO4– → OH 路线都促进了羟基自由基的形成并导致碳腐蚀。当电解液温度从 70 ℃ 降到 30 ℃ 时,平均碳腐蚀率从 75% 显著下降到 46.7%。这项工作中的石墨烯电化学剥离规模化生产证明了柔性封装策略和阵列电解槽的可行性,为进一步的大规模应用展示了巨大的潜力。
图1.石墨阳极电极、阴极电极和阵列电解槽的示意图,用于通过电化学剥离放大生产石墨烯。
图2. (a)裸阴极/阳极、(c)封装阳极、(e)封装阴极/阳极剥离后的光学图像以及相应的(b、d、f)电解质;(g)电解质温度曲线,(h)电流随时间曲线;以及(i)不同电极的剥离效率和(j)石墨烯产率。
图3. (a)石墨烯产品的XRD图谱,(b)拉曼光谱,(c) FT-IR光谱,(d) XPS高分辨率c1s光谱,分别来自裸阴极/阳极、封装阳极和封装阴极/阳极电极。
图4、(a)实时电压曲线,(b)不同剥离时间下石墨箔表面接触角,(c)实时电流曲线,(d)剥离效率和石墨烯产率,(e)石墨烯XRD谱,(f)不同输入电流下的实时电解质温度。


